Les sels fondus, qu'est-ce que c'est ?
Avant toute chose, il faut avoir en tête que «sel fondu» est un terme aussi générique que celui de «métal liquide» et que bien que ces fluides soient de nature très différente (interaction ionique, liaison métallique), ils ont aussi bien des aspects communs : technicité de leur mise en œuvre à haute température, rôles dans des procédés industriels (d'élaboration ou de traitement), thématiques scientifiques en jeu (Thermodynamique, Matériau..). Leur destin est parfois complètement interdépendant comme dans le cas de l'aluminium et de la cryolithe Na3AlF6 (l'obtention de l'aluminium à partir de l'alumine Al2O3 se fait par électrolyse en bain de cryolithe à 960° - procédé Hall-Héroult ). Sels et métaux liquides sont corrosifs si on ne contrôle pas leurs conditions d'utilisation. La maîtrise de ces deux milieux passe par la connaissance de leurs propriétés thermodynamiques et électrochimiques et aussi par la gestion des impuretés ou éléments d'alliages solvabilisés.
Les deux propriétés qui définissent un sel sont le caractère ionique et le fait qu'il soit cristallisé à température ambiante. De ce fait, la «zoologie» des sels fondus possibles est très étendue puisqu'elle comprend toutes les séries des halogénures de métaux (dont NaCl est le représentant le plus connu) ainsi que les hydroxydes, phosphates, nitrates et silicates. Les propriétés de tous les liquides correspondants sont aussi extrêmement variées.
Les sels fondus qui interviennent dans l'application «réacteurs nucléaires à sel fondu» sont exclusivement des fluorures pour des raisons liées au comportement neutronique favorable du fluor. Leur formulation est basée sur le fluorure 7LiF qui sert en quelque sorte de solvant pour les fluorures de noyaux lourds fissiles ou fertiles. Les sels de référence sont LiF-ThF4 ou bien LiF-ThF4-UF4. Lors du fonctionnement d'un réacteur, la composition du sel serait plus complexe puisque celui-ci peut contenir aussi d'autres éléments ajoutés lors du démarrage ou y apparaître (produits de fission). Pris séparément tous les fluorures ont des points de fusion élevés :
Fluorure | Tfusion (°C) |
LiF | 845 |
NaF | 995 |
ThF4 | 1110 |
UF4 | 1036 |
PuF3 | 1396 |
A titre de comparaison, notre chlorure de sodium a une température de fusion de 800°C et son équivalent en hydroxyde (NaOH), produit bien connu lui aussi puisqu'il s'agit de la soude, fond à 318°C.
La cristallisation des fluorures purs conduit à l'obtention d'un solide à très gros cristaux (plusieurs cm). Le bloc photographié ci-dessous est du fluorure de lithium, il a été obtenu au laboratoire lors de la série d'essais de solidification entrepris pour préparer l'élaboration de blocs de 7LiF. La cristallisation débute par les bords du container, on retrouve au centre une zone formée de plus petits grains que sur les bords (la cinétique de germination et de croissance des grains est différente) et légèrement teintée de rose du fait des impuretés rejetées dans la phase liquide lors de l'avancée du front de solidification.
Les mélanges de sels conduisent à un très fort abaissement de la température de fusion autour d'une composition « eutectique » . Le diagramme binaire LiF-NaF est un « cas d'école » parfait que nous pouvons décrire pour rappeler quelques notions de base sur les mélanges eutectiques, notions indispensables si on veut utiliser ce type de liquides, que ce soient des sels ou des métaux d'ailleurs (par exemple Pb-Bi). Dans ce diagramme, il n'y a pas de solubilité des corps à l'état solide et pas de composé intermédiaire.
En haut : Diagramme de phase binaire LiF-NaF En bas : Zone d'infiltration de liquide eutectique après solidification (Image MEB) |
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A droite : Bloc de fluorure de lithium |
Copyright Photographie : Luca Casonato |
Le solide de composition eutectique (environ 40% de NaF) fond à 652°, soit à une température bien plus basse que celle de ses constitutuants LiF et NaF. Le liquide est homogène mais le solide est composé de microdomaines de chacune des deux phases pures. Ceci est bien illustré sur la photographie prise en microscopie à balayage en mode rétro diffusé, mode qui est sensible à la masse atomique de l'élément. Le solide eutectique a une structure extrêmement fine qui provient d'une démixion locale au moment de la solidification; les bandes blanches sont constituées de NaF et les bandes grises de LiF. La zone présentée sur la photographie provient d'une infiltration de liquide entre des feuillets de graphite.
Si on s'écarte de la composition eutectique, la température à partir de laquelle on obtient une phase liquide complètement homogène s'élève. La signification de ce type de diagramme est sans doute plus facile à saisir en commentant un exemple pris dans le sens du refroidissement. Prenons par exemple un liquide de composition 70% de NaF. Tant que la température est supérieure à environ 900°C, le liquide est homogène. Dès que la température passe en dessous de la limite dessinée par la courbe rouge (« liquidus »), des cristaux de NaF commencent à germer sur des lieux préférentiels (parois de creuset, autres solides immergés...), et la composition du liquide évolue vers un taux plus faible en NaF. Si la température continue de descendre, le point représentatif de la composition du liquide décrit la courbe rouge, tandis que la quantité de NaF cristallisé augmente. En fin de solidification, il reste une certaine quantité de liquide qui a obligatoirement la composition eutectique, et qui cristallisera sous cette forme. La microstructure du solide obtenu n'est donc pas homogène, et la refusion sera partielle si la température n'est pas suffisamment élevée.
Dans un mélange à trois sels, on peut encore obtenir un abaissement supplémentaire de la température de fusion, comme le montre le diagramme de phase ternaire LiF-NaF-KF. Pour les personnes non familières avec ce type de diagramme, on peut rappeler que ce triangle est en fait la projection d'un diagramme en volume dont l'axe vertical correspond à la température. Les courbes vertes correspondent aux sections isothermes du «liquidus» (courbes rouges du diagramme binaire précédent), c'est le même principe que pour une carte topographique avec l'altitude. Chaque côté du triangle correspond à un diagramme binaire vu du dessus, dont on ne voit donc que la tranche. Sur le diagramme ternaire LiF-NaF-KF, les points bleus correspondent aux compositions eutectiques binaires LiF-NaF, NaF-KF et KF-LiF. Le point magenta correspond à la composition eutectique ternaire LiF-NaF-KF. C'est le point le plus profond du diagramme, situé au croisement des trois vallées qui dessinent les lieux des minima de température de fusion.
Le mélange de sel LiF-NaF-KF à la composition eutectique est celui qui a été choisi pour la boucle de sel (projet FFFER), du fait de sa température de fusion basse et aussi parce qu'il est l'un des mélanges de fluorure les mieux connus.
Après cette petite immersion dans les diagrammes de phase, on peut donner plus rapidement d'autres caractéristiques des fluorures dont il est plus simple de discerner les implications et peut-être aussi rectifier quelques idées préconçues communément répandues et très fausses.
- La densité du liquide varie fortement avec la température. C'est sur ce phénomène intrinsèque que le fonctionnement et la sûreté des réacteurs à sels fondus sont basés.
- Lors de la transition solide-liquide, les fluorures présentent un fort saut de densité. Ceci crée une importante rétractation lors de la solidification, d'où un avantage (possibilité de démoulage facile) et un inconvénient (pas d'étanchéïté au gaz d'une zone solidifiée).
- Les fluorures (excepté ZrF4) ont une faible tension de vapeur et un point d'ébullition élevé, ce qui autorise et facilite leur utilisation à haute température.
- La capacité calorifique (= aptitude à stocker la chaleur) est très bonne, elle est contrebalancée par une conductivité thermique (= aptitude à échanger) plutôt faible.
- La viscosité est faible, contrairement à ce que le terme de « sel fondu » évoque pour beaucoup de gens, sans toute à cause d'une analogie abusive avec la lave. Pour donner une vision plus juste, prenons des liquides familiers, eau et huile d'olive. Leur viscosités dynamiques sont respectivement de l'ordre de 0,001 Pa.s, et 0,9 Pa.s à température ambiante. La viscosité des fluorures se situe plutôt dans la gamme allant de 0,002 à 0,02 selon la température et la composition des mélanges. Dans le cas du sel utilisé dans la boucle du projet FFFER (mélange LiF-NaF-KF), la viscosité dynamique à 700°C est de 0,003 Pa.s, donc l'analogie la plus correcte serait ... l'eau.
- Les fluorures fondus sont transparents. Les propriétés optiques de ces fluides sont peu connues, elles dépendront fortement des impuretés dissoutes qui vont créer des bandes d'absorption. Avant de mettre en avant la transparence du sel pour penser inspection par imagerie dans le liquide, il faut rappeler que les fluorures dissolvent les composés oxydes. Les seules fenêtres utilisables sont donc ... en diamant.
- Les fluorures fondus sont des liquides stables. Leur réactivité avec l'atmosphère ambiante est essentiellement pilotée par la présence de vapeur d'eau qui conduit à la dissociation du fluorure. L'ion métallique s'associe avec l'oxygène de la molécule d'eau et l'ion fluorure avec l'hydrogène pour former un gaz peu sympathique, le fluorure d'hydrogène : HF. Le pouvoir autement corrosif accordé aux sels provient en grande partie de cette réaction qu'on retrouve avec les chlorures. La corrosion par l'air marin procède du même mécanisme, c'est l'acide chlorhydrique formé (HCl) qui est l'agent corrosif. Moralité, si on veut modérer les effets de ce mécanisme, il faut prohiber l'accès à la vapeur d'eau.
- Les autres mécanismes de corrosion sont tous liés à des échanges d'oxydo-réduction entre les cations présents dans le liquide (du sel lui-même ou des impuretés qui s'y sont dissoutes) et les matériaux en contact. Il est nécessaire de choisir correctement les matériaux utilisés et de contrôler ce qu'on appelle le « potentiel d'oxydo-réduction » du milieu. Ceci implique des travaux et des compétences à développer dans les domaines des Matériaux, Thermodynamique et Electrochimie.
Pour que la réaction en chaîne puisse être soutenue dans un réacteur, et que la régénération soit assurée, il faut, pour chaque fission, pouvoir disposer de
- un peu plus de un neutron pour provoquer une nouvelle fission.
- un peu plus de un neutron pour transformer un noyau fertile en noyau fissile afin de remplacer les noyaux fissiles consommés.
S'il y a, en outre, des neutrons supplémentaires, ils pourront être utiles à la surrégénération ou bien à la transmutation de déchets radioactifs. Ce sont les neutrons disponibles dont le nombre varie selon le cycle de combustible, le spectre neutronique, les pertes dans le réacteur.
Neutrons disponibles
Le nombre de neutrons consommés pour obtenir la fission d'un nouveau noyau fissile est plus grand que un, du fait que la section efficace de capture sans fission, , n'est pas nulle. Le nombre de neutrons consommés par fission peut s'écrire
( + )/ ou encore (1 + /).
Ainsi, il y a, par fission, = / noyaux fissiles qui ne donnent pas directement lieu à une fission. Autrement dit, pour obtenir une fission, il faut non pas 1 mais (1 + ) noyaux fissiles par fission. Pour assurer la régénération, il faut que le nombre de noyaux fertiles transformés en noyaux fissiles soit, par fission, (1 + ).
Ainsi, le nombre de neutrons consommés par fission tout en assurant la régénération est égal à 2(1 + ).
Par ailleurs, des neutrons sont perdus, soit par des captures dans les structures et le modérateur, soit par ce qu'ils s'échappent du coeur. Ces pertes dépendent de la configuration du réacteur et des matériaux utilisés, elles doivent être aussi petites que possible, elles sont un des facteurs qui déterminent le nombre de neutrons disponibles. Elles sont difficilement inférieures à 0,1 neutron par fission.
Enfin, le nombre de neutrons libérés lors d'une fission, , dépend du noyau qui fissionne, donc du cycle de combustible choisi.
Le nombre de neutrons disponibles vaut
Les valeurs de N d pour les différentes filières sont données ci-dessous.
Figure 1 : Nombre de neutrons disponibles pour les cycles U-Pu et Th-U avec des neutrons thermiques, et des neutrons rapides
Pour le cycle U-Pu, le nombre de neutrons disponibles est grand pour des neutrons rapides et très faible pour des neutrons thermiques - il serait très difficile d'obtenir la régénération avec des neutrons thermiques, le cycle U-Pu ne peut etre régénérateur qu'avec des neutrons rapides.
Pour le cycle Th-U, le nombre de neutrons disponibles est le même avec des neutrons rapides et des neutrons thermiques, il n'est pas très grand. Les simulations sur ordinateur montrent tout de même qu'un réacteur au thorium peut être régénérateur, et même surrégénérateur. Ces deux solutions méritent d'être étudiées.
Accelerator Driven System
ADS have the particularity of being "subcritical" reactors, i.e. there is no self-sustaining chain reaction and therefore the thermal power can only be maintained with an external supply of neutrons. In most of the concepts studied, an accelerator provides high-energy protons, which strike a spallation target made of a heavy metal (e.g. lead) located at the center of the subcritical reactor. The neutrons thus created by spallation in large numbers will create fissions in the core and make it possible to generate and maintain a certain thermal power that can be modulated or switched to zero on request by driving the accelerator. This control of the power by the accelerator makes it possible to use exotic fuels such as minor actinides, whose neutronic properties do not allow their use in large quantities in a critical reactor (essentially because of their small fraction of delayed neutrons and its impact on the reactor's control kinetics). The ADS incinerator is then operated in a fast version, with liquid lead as coolant. Such ADSs could find their place in a scenario where one wishes to incinerate, in dedicated systems, certain nuclear waste, more particularly minor actinides, produced by current PWR systems (so-called double stratum scenarios) or in the event of nuclear phase out: the objective would be to reduce their radiotoxicity and their residual heat and consequently the storage surfaces, which represents a major stake in waste management strategies, particularly for deep geological storage.
Reactivity monitoring
The potential of these systems has led to numerous international research programs to lift the various locks on the way to their feasibility, leading to a project to build a 100 MW intermediate power demonstrator at SCK-CEN (Belgium), the MYRRHA project.
Among the many experimental programs devoted to the various aspects of ADS, we have been involved since the 1990s in those dedicated to neutronics in the subcritical medium and more particularly to the crucial question of measuring the level of subcriticality of the reactor (or "reactivity"). This level must remain within safety margins that guarantee that the system will remain sufficiently far from criticality in the event of an incident (for example, during an accidental insertion of reactivity) so that the control of its power remains assured by the accelerator. It is therefore necessary to have a reliable absolute measurement of the level of subcriticality to ensure that the system remains within the margins defined beforehand. However, in normal operating mode, no direct measurement in the reactor gives access to the core reactivity, which is an overall physical parameter characterizing a core. It is therefore crucial to investigate neutronics and measurement methods dedicated to this type of core in order to do so reliably and rapidly. To do this, an experimental approach in a mock-up is essential. A zero power mock-up allows the study of the kinetics of the core independently of the thermal aspects.
The LPSC team and its collaborators at LPC Caen participated in the experimental program GUINEVERE from 2006 to 2020 (EUROTRANS, FREYA, MYRTE and MYRACL projects). This program followed on from the LPSC's work on the MUSE program (1998-2005), carried out at the MASURCA facility at CEA Cadarache, on whose conclusions it was built. It pursues the overall objective of validating a methodology for online monitoring of a future power system during its operation. It is also interested in characterizing the reactivity of the core in its final loading phase, i.e. from a fairly low level of reactivity to the chosen one. To do this, configurations as close as possible to the features expected for a power ADS have been studied.
The GUINEVERE project
From 2006 to 2010, within the framework of the European project EUROTRANS-IP, the GUINEVERE "project" mainly consisted in the realization of an experimental installation of mock-up type to have a tool adapted to the experimental needs. This model was built from the VENUS reactor of the SCK-CEN at Mol in Belgium. This research reactor, initially thermal, was modified for the GUINEVERE project in order to get as close as possible to the core of a fast lead-based ADS. The new core consists of a network of fuel pins of 30% enriched metallic uranium mixed with solid lead rodlets (CEA loan), and it is surrounded by lead reflectors. Four fuel assemblies are removed in its center to allow insertion of the terminal part of the beam line providing the neutron source (tritiated target), thus ensuring vertical coupling. This is a 14 MeV neutron source of the GENEPI type (T(d,n) reactions at 220 keV), the GENEPI-3C source, built by an IN2P3 collaboration and adapted to the new requirements of the experimental program. In addition to the initial intense pulsed mode, the GENEPI-3C source also operates in continuous mode (160 μA - 1 mA) in which fast, brief and recurrent beam interruptions can be programmed to regularly record the spectra of the time decay of the neutron population thus induced in the core. It is from these spectra that the methods used to determine the reactivity of the system are applied. This facility, which now bears the name GUINEVERE, was inaugurated in 2010 and can operate in coupled subcritical mode since October 2011. As the source is removable, the reactor can also be loaded in critical configuration if necessary.
Diagram of the GUINEVERE experimental facility (VENUS reactor coupled to the GENEPI-3C accelerator, on the SCK-CEN site at Mol). (Credits SCK-CNRS)
Visit the GUINEVERE facility:
http://youtu.be/KII1GNHD00A
The "GUINEVERE" experimental program focuses on methodologies to monitor the online the reactivity of an ADS. It has been carried out mainly in three phases, the European projects FREYA and MYRTE (led by the SCK-CEN), and the Franco-Belgian project MYRACL, which have in turn pushed the investigations into core and beam configurations increasingly representative of the ADS project MYRRHA, thus consolidating the steps necessary for its future licensing.
The FREYA project
During the European FREYA project "Fast Reactor Experiments for hYbrid Applications" (FP7 2011-2016), the studies focused initially on subcritical cores made up of enriched uranium and lead that are fairly homogeneous and symmetrical, in a reactivity range from -$18 to -$4 (multiplication factors ranging from 0.9 to 0.97) obtained by adjusting the number of fuel assemblies at the periphery of the core, or by playing on the control rods. Different measurement techniques could be applied using either pulsed beams or continuous beams with interruptions, allowing in both cases to apply methods exploiting the temporal dynamics of the neutron population to extract reactivity. More exotic configurations were then realized in order to test the robustness of the methods according to the composition of the core: the position of the source was modified, part of the lead reflector was replaced by stainless steel, an assembly simulating an irradiation cell was installed. After this first approach, more concentrated fuel assemblies including alumina were used to soften the neutron energy spectrum (closer to that of MYRRHA), and to obtain smaller cores allowing to test new elements in the reflector, such as new irradiation cells or the presence of graphite to simulate the beryllium oxide one foreseen in MYRRHA. The same reactivity measurement methods could be tested on these cores. Very good agreements were obtained between the reactivities of these cores determined by a reference method (MSM method) and the measurements carried out durin beam interruptions using U5 fission chambers after correction for space-energy effects.
The MYRTE project
The design of the core for the MYRRHA project has undergone constant evolution in parallel with the experimental programs, leading to the definition of new experimental configurations to test the reliability of reactivity measurements under more representative conditions. Thus part (WP5) of the European project MYRTE (MYRRHA Research and Transmutation Endeavour, H2020, 2016-2019) has allowed us to deepen our studies by replacing part of the initial lead in the core assemblies with bismuth in order to simulate the presence of the Pb-Bi eutectic expected in MYRRHA, by adding a double graphite ring between the fuel zone and the reflector, with the possibility of also installing several irradiation cells in the core. In addition to these new features, these experiments focused particularly on the instrumentation dedicated to reactivity measurements: the nature of the fission chamber deposits and their location, with the constraint of being able to carry out reliable measurements in the reflector. In addition to the U5 fission chambers of different sensitivities used in previous campaigns, U8 fission chambers (therefore threshold fission chambers) with different degrees of purity have been added, and also the possibility of shielding the U5 chambers with boron covers to promote the detection of fast neutrons. Many detector locations could be tested, and the measurements were concentrated on the continuous mode interrupted periodically. Spatial effects were again demonstrated, all the more important as the subcriticality is high, but computable by Monte Carlo code, and finally leading to quite reliable reactivity values, showing the possibility to monitor the reactivity in the reflector with such detectors.
The MYRACL project
A final aspect of reactivity measurements required a dedicated project: this is the case of the starting-up of a power ADS, characterized by two aspects: at starting-up the reactor will be deep subcritical, and the power injected by the linear accelerator coupled to the core will not be at its nominal level but only a few percent. It is the purpose of the MYRACL (MYRRHA ACceLerator) project, a collaboration between IN2P3 and SCK-CEN (2017-2021), to try to reproduce this type of measurement conditions on the GUINEVERE mock-up to demonstrate the feasibility of monitoring. From the last core studied in MYRTE, made deep subcritical by playing on the insertion of the safety rods (from -21$ to -7$), reactivity measurements were performed by operating the GENEPI-3C accelerator in interrupted continuous mode but with a very low duty cycle, typically 2% (2 ms of beam over a period of 100 ms). These measurements could also be repeated in an even more subcritical core with a few less fuel assemblies (-30$) in order to take into account the difference in delayed neutron fraction between the VENUS-F and MYRRHA cores (due to the difference in fuel composition) and to represent a fairly subcritical level of MYRRHA. Depending on the location of the detectors (and their nature), in particular on their proximity to core heterogeneities, the raw results are quite scattered for the same core, all the more so as the core is more subcritical. This dispersion is nevertheless reduced to 2% by applying the calculated spatial-energy factors, leading to a good agreement with the reference MSM values.
The entire GUINEVERE experimental program is still undergoing further analysis.
References
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- S. Chabod, A. Billebaud, F.R. Lecolley, J.L. Lecouey, G. Lehaut, Nathalie Marie, G. Ban, X. Doligez, A. Kochetkov, P. Baeten, A. Krasa, W. Uyttenhove, G. Vittiglio, J. Wageman, F. Mellier, and D. Villamarin. Reactivity Measurements at GUINEVERE Facility Using the Integral kp Method. In PHYSOR2014 - The Role of Reactor Physics towards a Sustainable Future, number 1104440, page 13 p., Kyoto, Japan, September 2014. URL http://hal.in2p3.fr/in2p3-01109546.
- J.L. Lecouey, Nathalie Marie, G. Ban, G. Bianchini, A. Billebaud, M. Carta, S. Chabod, V. Fabrizio, A. Kochetkov, F.R. Lecolley, G. Lehaut, F. Mellier, H.E. Thyebault, W. Uyttenhove, C. Van Grieken, and G. Vittiglio. Estimate of the reactivity of the VENUS-F subcritical conguration using a Monte Carlo MSM method. Annals of Nuclear Energy, 83:65{75, 2015b. doi: 10.1016/j.anucene.2015.04.010. URL http://hal.in2p3.fr/in2p3-01177675.
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- N. Marie, J.L. Lecouey, G. Lehaut, T. Chevret, A. Billebaud, S. Chabod, X. Doligez, A. Kochetkov, A. Krasa, F.R. Lecolley, F. Mellier, W. Uyttenhove, G. Vittiglio, and J. Wagemans. Reactivity monitoring of the accelerator driven VENUS-F subcritical reactor with the "current-to-flux" method. Annals Nucl.Energy, 128:12{23, 2019. doi: 10.1016/j.anucene.2018.12.033. URL https://theses.hal.science/hal-01975522.
- A. Billebaud, J.-L Lecouey, T. Chevret, Sebastien Chabod, X. Doligez, A. Kochetkov, A. Krasa, F.-R Lecolley, G. Lehaut, N. Marie, Nadia Messaoudi, W. Uyttenhove, G. Vittiglio, J. Wagemans, V. Becares, D. Villamarin, and Frederic Mellier. Extended MSM method to estimate the reactivity of a sub-critical core driven by an accelerator based neutron source. In PHYSOR 2020 - Transition to a Scalable Nuclear Future, page 8, Cambridge, United Kingdom, March 2020. URL https://theses.hal.science/hal-03016382. ISBN 978-1-5272-6447-2.
Neutron multiplication kinetics
The MUSE-4 experimental program took place at the CEA Cadarache, at the MASURCA reactor facility between 2000 and 2004. It aimed at understanding sub-critical assembly physics and in particular the control of neutron multiplication kinetics. The LPSC (Reactor physics group and accelerator division) developped for this purpose an intense pulsed neutron generator called GENEPI, which was coupled to the MASURCA reactor at the beginning of 2000. Years 2003 and 2004 were devoted to studies of the behavior of the generator-reactor coupled system at various sub-criticality levels. Experiment interpretation showed it was possible to measure:
- the prompt multiplication factor of a sub-critical assembly with a fast neutron spectrum,
- the delay neutron fraction, which, combined with the prompt multiplcation factor, gives access to the sub-criticality level of the system.
An original method was developped for each of these measurements. The prompt multiplication factor was obtained from a complete modeling of the distribution of time intervals between two consecutive fissions. This detailed distribution filled the gap where classical reactor physics models failed a reproducing sub-critical system, espcially due to the fact they are based on the first momentum of this distribution. The delayed neutron fraction was obtained by a time modulation of the pulsed beam frequency delivered by the GENEPI accelerator. A cycle of high and low pulse frequency phases allowed the measurement of this fraction. The analysis of the combined results given by these two methodologies validated them over a sub-criticality range compatible with the needs of a power ADS operation (0.995 > k eff > 0.96). Adaptation of these methods to a continuous source driven system was also investigated. It lead to envisage brief beam interruptions into the continous beam driving the reactor which wouln't affect the thermal behavior of the system but would allow the access to the time neutron multiplication distribution.
Neutron spectrometry
Methods developped for reactor kinetics use widely stochastic modeling for neutron multiplication inside the core. It relies on a good knowledge of neutron energy spectrum. We have therefore investigated neutron spectrometry measurements thanks to development of small proportional counters filled with a low pressure of Helium 3 gas. For the first time we measured neutron energy distribution inside a fast reactor core and compared it with numerical simulations. The very good agreement seen in this figure is a validation, a posteriori, of the nuclear data library used for the calculation. |
Exprimental and simulated neutronenergy distributionsin MASURCA reactor (MUSE-4) |
Principe général
La simulation d'un réacteur s'appuie sur des données physiques :
- les constantes de décroissance radioactive - elles sont regroupées dans une base de données, JEFF3T, dans laquelle on trouve, pour chaque noyau, ses modes de décroissance et leur période.
- les sections efficaces d'interaction avec les neutrons - il y a plusieurs bases de données de sections efficaces. Elles ont été établies à partir de mesures, et de calculs, suivant des modèles généralement acceptés par les physiciens - il s'agit de bases de données évaluées. Elles donnent les sections efficaces de réaction des différents noyaux (celles qui nous intéressent ici sont les interactions avec les neutrons) pour une plage d'énergie de la particule incidente (dans le cas qui nous intéresse, de 0 à 20 MeV- notons qu'on s'intéresse à des énergies plus élevées pour la spallation ; les sections efficaces pour les hautes énergies ne sont pas disponibles, mais des modèles permettent de les calculer, nous utilisons MCNPX pour cela). Les bases de données que nous utilisons sont ENDF/B-VI, la base américaine, JENDL3.2, la base japonaise, et JEF2.2, la base européenne. Aucune n'est complète, elles ne sont pas toutes en accord. Ainsi, il faut aller chercher les sections efficaces dans les différentes bases de données selon leur disponibilité, et selon la qualité qu'on leur prête, par exemple grâce à des mesures de vérification que l'on a pu faire pour un élément donné, sur une gamme d'énergies particulière.
La simulation neutronique d'un réacteur comporte deux étapes, ou aspects, bien distincts, à ceci près que les résultats de chacune des étapes fournissent les données d'entrée de l'autre.
- Par un calcul de transport de neutrons, on parvient à une estimation du flux de neutrons dans les différentes parties du réacteur, ce qui permet d'évaluer les sections efficaces moyennes d'interaction des composants dans le flux, et d'évaluer la criticité du réacteur. Il s'agit là d'un instantané, en quelque sorte d'une photo, du comportement des neutrons dans les matériaux qui constituent le réacteur à un instant donné. Ce calcul repose sur le tirage au sort de neutrons dont on suit l'historique, de leur « naissance » à leur « mort ». C'est un calcul au caractère probabiliste.
- La matière contenue dans le réacteur est soumise au flux de neutrons, sa composition évolue au cours du temps. Les neutrons provoquent des réactions de fission, des réactions (n,g), (n,2n), etc. En outre, les composants radioactifs subissent des désintégrations. La seconde étape du calcul consiste à suivre l'évolution de la matière au cours du temps dans les différentes zones du réacteur, à partir des sections efficaces moyennes d'interaction obtenues dans la première étape, et des constantes de décroissance radioactive. Il s'agit ici d'un calcul déterministe, l'intégration de l'équation d'évolution qui donne, pour chaque noyau dans le milieu, les interactions qui peuvent faire disparaître ou créer un tel noyau. On a ainsi, pour un noyau de type il'équation :
avec :
: le nombre de noyaux de l'élément i à l'instant t
: le nombre de neutrons source par seconde
: le flux de neutrons par neutron source
: le rapport d'embranchement de la réaction menant du noyau j vers le noyau i
: le taux moyen de réaction sur le noyau j conduisant au noyau i
: le rapport d'embranchement de décroissance du noyau j conduisant au noyau i
: la constante de décroissance du noyau j
: le taux moyen de réaction d'absorption d'un neutron par le noyau i
: la constante de décroissance totale du noyau i
Ce qui donne, sous forme matricielle :
où le vecteur représente l'ensemble des noyaux d'un élément de volume et A la matrice des coefficients (sections efficaces moyennes, décroissances radioactives).
Pour le cas particulier des réacteurs à sels fondus (RSF), nous avons été amenés à ajouter un terme d'alimentation à cette équation, qui devient :
où est un vecteur qui donne le nombre de noyaux ajoutés ou retirés de l'élément de volume par unité de temps, donc un débit.
Les deux étapes du calcul sont fortement reliées :
- le calcul de transport de neutrons suppose connue la composition de chaque partie du réacteur
- le calcul d'évolution suppose connues, outre les décroissances radioactives des éléments susceptibles de se désintégrer, les sections efficaces moyennes d'interaction avec les neutrons de tous les noyaux susceptibles d'être présents dans l'élément de volume.
Ainsi, les résultats d'une étape servent d'entrée à l'autre, une simulation consistera à alterner entre ces deux étapes, en s'assurant que la précision de calcul souhaitée est conservée d'étape en étape, c'est-à-dire tout au long de la « vie » du réacteur simulé.
Notre groupe a développé un ensemble d'outils informatiques, des modules, qui nous permettent d'automatiser nos simulations de réacteurs et d'engranger, tout au long, les résultats obtenus. Ils ont des noms à 3 caractères : CGM, LFE, ACE, LTM, DPH, IME, REM. Ils sont decrits succintement ici, des liens renvoient sur une description plus détaillée. Nous utilisons également des programmes développés dans d'autres equipes, tels MCNP, NJOY, MCNPX.
Le calcul du transport de neutrons est réalisé au moyen du programme MCNP (Monte Carlo N Particles) développé au LANL (Los Alamos National Laboratory, USA). C'est un code reconnu et validé, utilisé dans les domaines où interviennent des flux de particules (physique des réacteurs, médecine, ...). L'intégration de l'équation d'évolution est faite par un des modules que nous avons développés, IME.
Nos outils permettent de piloter les calculs par la précision, c'est-à-dire de contrôler la fréquence des calculs de flux (calcul MCNP) et par conséquent les durées d'intégration de l'équation d'évolution, en fonction des résultats obtenus, c'est-à-dire en fonction du comportement du réacteur au cours du temps. Lorsque le réacteur tend vers l'équilibre, le flux change peu, la composition se stabilise, les pas d'intégration s'allongent. Par contre, dans les phases transitoires (démarrage, situation accidentelle, ...), tout change très vite, il faut recalculer les flux en fonction des compositions changeantes.
Déroulement d'une simulation
On se fixe la description géométrique du réacteur, de ses différentes zones : la forme extérieure, les différentes parties - combustible, structure, modérateur, caloporteur, réflecteurs, etc. Chacune de ces parties peut être subdivisée en zones, par exemple parce que leur température de fonctionnement est différente - les températures de fonctionnement sont fixées à priori. L'ensemble de ces volumes (forme, position) est passé au module CGM qui crée, à partir de ces informations, les éléments de volume élémentaires, dans un format compréhensible par MCNP.
Chacun des éléments de volume a une composition au démarrage : la composition de départ du combustible, de la structure, du modérateur, du caloporteur, des réflecteurs... est fixée à priori. Cette composition va évoluer au cours du temps, sous l'influence du flux de neutrons (fissions, réactions (n,2n), (n,g)) et du fait des désintégrations radioactives. De nouveaux éléments vont apparaître. Le module REM construit, de proche en proche, pour chaque type de composant (ou composite) et chaque zone de température, un arbre d'évolution, qui comprend tous les noyaux susceptibles d'être présents dans le volume considéré. Pour connaître les interactions possibles, et leurs produits, REM interroge le module ACE, en lui précisant, par ordre de priorité, les bases de données dans lesquelles chercher. Pour connaître les décroissances radioactives, REM interroge le module DPH. Nous avons introduit, en plus, des décroissances radioactives fictives, afin de pouvoir suivre l'évolution de noyaux extraits, (produits de fission dans un réacteur à sels fondus, par exemple). Ces décroissances fictives participent, elles aussi, à la construction de l'arbre d'évolution, elles conduisent vers des noyaux qui ne peuvent pas interagir avec les neutrons (ils sont mis « hors flux ») mais qui peuvent se désintégrer.
Au fur et à mesure de la construction de l'arbre d'évolution, ACE est interrogé sur les interactions possibles. Il en profite pour construire, en faisant appel au programme standard NJOY, les fichiers de sections efficaces de chaque noyau aux températures demandées. Ces fichiers seront utilisés par MCNP pour le calcul du transport de neutrons et des sections efficaces moyennes d'interaction.
REM construit ainsi la liste de tous les noyaux susceptibles d'être présents, au cours de la « vie » du réacteur, pour chaque composite et chaque zone de température. Ceci sert de fondement au « vecteur composition » qui est ...
- ... utilisé pour donner à MCNP la composition de chaque élément de volume élémentaire construit par CGM.
- ... la base du vecteur de l'équation d'évolution.
Reste à définir quelles sont les quantités qu'on demande à MCNP d'évaluer - les tallys. On lui demande en général :
- Le flux moyen - c'est le flux moyen par neutron, il faut le multiplier par le nombre de neutrons source pour obtenir le flux total.
- Les sections efficaces d'interaction moyennes de toutes les interactions possibles pour tous les noyaux de l'arbre d'évolution dans l'élément de volume.
- La réactivité - qui sera aussi évaluée par IME
Les phases préparatoires au calcul de simulation étant achevées, la boucle de calcul peut démarrer. C'est REM qui la contrôle, selon les consignes spécifiées par le programme appelant.
- calcul MCNP : REM fournit à CGM les compositions des éléments de volume et les tallys qu'il faudra calculer, et demande à CGM de construire le fichier de commande pour MCNP. REM lance le calcul MCNP. Quand le calcul est terminé, REM demande à LTM de lire les résultats MCNP et de les lui passer.
- intégration de l'équation d'évolution : à partir des tallys rendus par MCNP et des décroissances radioactives, REM construit la matrice A d'évolution pour chaque zone de température de chaque composite. REM passe à IME la matrice A, le vecteur composition courant et le vecteur d'alimentation des différentes zones, et lui demande de faire l'intégration sur une certaine durée, temps au bout duquel un calcul MCNP sera effectué avec le nouveau vecteur composition. On appelle cette durée un ``pas MCNP''.
Contrôles de précision, archivage de résultats
Notons que REM passe à IME des consignes de précision à respecter, qui ont pour effet de déterminer les pas d'intégration qu'IME utilise. REM spécifie également des instants auxquels les paramètres globaux du réacteur (puissance, réactivité) doivent être évalués, leur précision controlée. C'est ce que nous appelons des temps d'ajustement, ce sont des instants où des ajustements du fonctionnement du réacteur sont possibles. L'espacement des temps d'ajustement varie en fonction de la stabilité des paramètres du réacteur, les consignes spécifiées devant toujours être respectées. Chaque fois qu'un ``temps d'ajustement'' est atteint, les résultats (puissance, réactivité, composition de chaque cellule, alimentation) sont mémorisés (par une procédure de REM qui est invoquée par IME). REM définit aussi un temps de synchronisation, mesuré en temps absolu depuis le démarrage de la simulation. Lorsque cet instant est atteint, une procédure de REM est invoquée, qui, comme aux ``temps d'ajustement'', mémorise les résultats et spécifie le prochain ``temps de synchronisation''. Ainsi, on dispose de mesures à des instants précis, avec les temps de synchronisation, et de mesures qui reflètent la dynamique du réacteur, avec les temps d'ajustement.
Des contrôles de précision sont effectués aussi sur l'évolution des vecteurs de composition, si bien que le pas MCNP varie, lui aussi, en fonction de la dynamique du réacteur.
L'ensemble des étapes du calcul est résumé dans le schéma de principe ci-dessous.