Study of key nuclei for present and innovatice fuel cycles
In the frame of studies dedicated to molten salt reactors, elastic scattering cross section measurement experiments on 12C, 19F and 7Li nuclei took place at the PEREN platform. These measurements required the making of a slowing-down time spectrometer in graphite, where were inserted targets (~20 kg) containing 19F or pure 7Li. In 2009 7Li targets were processed at LPSC in the glove boxes under controled atmosphere of the PEREN-Molten salts facility, and pure 7LiF salt ingots were obtained. This program brought semi-integral measurements of elastic scattering cross sections of natural Carbon and Fluor in a slowing-down neutron spectrum. A relative measurement of elastic scattering cross sections of 7Li et du 19F allowed the comparison with existing evaluations for these nuclei.
Neutron physics in the slowing-down time spectrometer
Neutron transport in matter can be modelled using the Boltzmann equation, an equation which is notoriously difficult to solve, including for the simplest geometries. To circumvent this difficulty, we have studied the statistical properties of the collision chains performed by neutrons. This approach has lead to two noticeable results: (i) the formulation of the neutron slowing-down times and thermalisation times as a function of their energy. Knowledge of these times is required to quantify the sensitivities of the scattering cross-sections, measured using slowing-down time spectrometers, to neutron energy groups; (ii) the formulation of the number of elastic scatterings required to slow-down a neutron. This solution ends a classical problem in neutron physics and validates the up-to-now accepted approximation.
Les calculs d’impact des incertitudes de données nucléaires sont un domaine de recherche bien particulier. Ils nécessitent de comprendre non seulement la physique des réacteurs et de connaître les limites des logiciels utilisés pour la simuler mais aussi l’utilisation des données et de leurs incertitudes dans les études ainsi que le processus de construction de bibliothèques à partir de la modélisation des données expérimentales.
En collaboration avec EDF, l’IRSN en France et avec l’École Polytechnique de Montréal et l’Université McMaster au Canada, l’Institut Joseph Stephan de Slovénie, le groupe participe à des activités internationales de développement et de comparaison de matrices de covariance et d’outils de propagation d’incertitudes sous l’égide de l’Agence de l’Énergie Nucléaire de l’OCDE. L’objectif est de rapprocher toutes les communautés impliquées, depuis les évaluateurs de données nucléaires jusqu’aux spécialistes des calculs de sûreté, et de montrer ensemble qu’il est possible de maîtriser de bout en bout la propagation des erreurs. Les calculs d'incertitudes nécessitent par la suite l'utilisation de matrices de covariance contenant l'information sur les incertitudes de données que nous adaptons à nos besoins et à nos outils.
Nous contribuons au développement de méthodes de propagation d'incertitudes basées sur l'implémentation de la méthode classique de la « théorie des perturbations généralisées » dans des outils « déterministes » (comme DRAGON développé à l'Ecole Polytechnique de Montréal), similaires à ceux utilisés dans l'industrie. Ces outils permettent le calcul des sensibilités aux données de grandeurs utilisées dans les études sur des géométries limitées, à un assemblage par exemple.
Par ailleurs, le groupe développe des outils innovants de propagation d’incertitudes basés sur les nouvelles possibilités offertes par l’augmentation continue des performances des ordinateurs et l’utilisation du Monte Carlo pour les calculs d’évolution de combustibles. Il est désormais possible d’envisager de nouvelles façons de calculer l’impact des incertitudes sans utiliser systématiquement des matrices d’incertitudes au niveau des sections efficaces. Désormais, les évaluateurs peuvent construire, à partir de la distribution des paramètres en amont, des sections efficaces et de leurs modèles théoriques, non plus une bibliothèque de données utilisables en neutronique et les incertitudes associées mais directement une « bibliothèque de bibliothèques » dont la distribution correspond à la distribution des données expérimentales. La puissance phénoménale des ordinateurs permet alors de lancer des dizaines de calculs de neutronique avec chacune des bibliothèques et d’obtenir directement la distribution de valeurs correspondant à l’incertitude des données nucléaires. Cette méthode brutale, appelée « Total Monte Carlo » est utilisée au laboratoire pour faire des calculs en évolution.
An important part of our activity is dedicated to nuclear data, which are core parameters for reactor studies. We develop innovative tools to assess the impact of cross section uncertainties on core fuel evolution. On the experimental point of view, our studies concerned measurements of elastic scattering cross section of neutrons on light nucleus like Li and F, components of molten salts, at the PEREN-Neutrons facility. At present they concern fission product yield measurements for nucleus involved in the thorium fuel cycle, at Lohengrin facility at ILL.
- Nuclear data sensitivity analysis
- Experiments at PEREN-Neutrons (now the GENESIS facility)
- Fission yield measurements
PROJET FFFER
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Forced Fluoride Flow for Experimental Research
Boucle en convection forcée pour l’étude du nettoyage en ligne de caloporteurs de type sel fondu
Bien qu'on en entende moins parler, les sels fondus demandent une mise en oeuvre très similaire à celle des métaux liquides. Le domaine scientifique qui les associe est la pyrométallurgie, née du besoin de trouver des procédés d'extraction et de raffinage permettant d'obtenir des métaux à partir de gisements naturels (ceux-ci, il faut le rappeler, ne sont pas constitués de métaux, mais d'oxyde, de sulfures, de carbonates, de silicates.. ). Ils seront aussi associés de la même manière dans les procédés de récupération des métaux, quand ceux-ci seront enfin arrivés au niveau de maturité digne d'une société développée et durable. Ils peuvent tout deux remplacer l'eau comme caloporteur dès que la température s'élève trop. Dans ce dernier type d'utilisation, les développements passent forcément par la construction de boucles de circulation forcée. C'est ce que nous avons entrepris au laboratoire dans le cas de fluorures liquides ... challenge passionnant et fertile !
Avant de décrire les aspects techniques du travail, rappelons les raisons qui nous ont conduits à cette démarche :
Concept du MSFR (Molten Salt Fast Reactor)
C’est un concept de réacteur de Génération IV développé dans le groupe "Physique des Réacteurs". Contrairement aux réacteurs nucléaires actuels et aux autres concepts de réacteurs de Generation IV, il utilise un combustible liquide. Ce liquide est un mélange de fluorures composé majoritairement de 7LiF et de ThF4. D’autres fluorures d’éléments fissiles de la série des actinides (233U, 235U, Pu et autres actinides mineurs) viennent compléter cette base. La composition du sel n’est pas fixée de manière univoque mais pourrait varier selon des choix de mode de fonctionnement (démarrage de filière ou au contraire accent mis sur la destruction de déchets provenant d’autres réacteurs).
En première approche, les grandes lignes du concept peuvent se rassembler sur un schéma conceptuel très simple, la réalité technique serait bien entendu plus complexe et présenterait un design adapté aux écoulements :
La partie où se localise la production d’énergie est en fait le canal central qui est parcouru par le sel combustible de bas en haut. La circulation du sel se scinde en plusieurs boucles de retour (16 dans le cas du concept actuel) équipées chacune d’une pompe et d’un échangeur thermique. L’ordre de grandeur des dimensions du canal central cylindrique est 2,5 m pour le diamètre et la hauteur. Un des intérêts d’utiliser un combustible liquide réside dans le fait qu’il regroupe à lui seul deux fonctions qui sont séparées dans le cas des réacteurs à combustibles solides : la fonction support des éléments de « combustible » (par exemple les pastilles d’oxyde d’uranium) et la fonction de « caloporteur » qui permet de transporter l’énergie produite. Le combustible peut aussi être déplacé par écoulement gravitaire dans des réservoirs de géométries adaptées pour éviter tout risque de criticité et environnés de manière à assurer une évacuation de la puissance résiduelle. Ce concept comme tous les autres systèmes de Generation IV est surrégénérateur.
Au cours de la vie du réacteur, il va se former différents types de produits de fission, certains sont des gaz, d’autres des éléments qui peuvent rester en solution dans le sel, ou bien encore des élements qui resteront sous forme solide. De plus, la circulation du sel à haute température va créer des phénomènes de corrosion/abrasion des matériaux de structure conduisant aussi à l’apparition de particules. Pour maîtriser à long terme le fonctionnement et la sûreté du réacteur, un processus de nettoyage du sel est nécessaire. Il est bâti sur deux procédures indépendantes l’une de l’autre :
- une procédure de retraitement "pyrochimique", effectuée sur des prélèvements de faible quantité de sel, permettant en environ 5 ans un retraitement de la totalité du volume du sel combustible. Ce retraitement a pour but d’extraire certains des produits de fission solubles dans les fluorures à fin de maintenir la surrégénération à long terme.
- une procédure de traitement en mode continu pour extraire les particules solides et les gaz de fission. L’objectif principal de ce traitement est de préserver les circuits et les échangeurs thermiques mais il contribue aussi à simplifier le traitement pyrochimique du sel en supprimant certains précurseurs gazeux dès les premières étapes des chaînes de désintégration.
La procédure de traitement envisagée pour le mode de nettoyage en continu consiste à injecter dans le sel des bulles qui vont, durant leur séjour dans le liquide, absorber une partie des gaz de fission dissous, capturer les particules rencontrées et drainer l’ensemble vers le point de séparation liquide/gaz forcément associé à cette procédure. L’efficacité de ce mode de nettoyage est directement liée à la répartition des bulles et aux techniques utilisées pour les étapes de séparation liquide/gaz et de récupération des particules. Le système d’injection des bulles (à un taux d’environ 0,05 % du volume du cœur) se placerait à l’arrivée du sel à la base du cœur, et la partie séparation liquide/gaz à la sortie en haut du cœur. Le canal central serait donc parcouru en fonctionnement normal par un sel qui contient des bulles.
Les travaux expérimentaux entrepris actuellement au laboratoire portent sur ce mécanisme de nettoyage depuis l’injection des bulles jusqu’à la séparation liquide/gaz. Ils se font dans une géométrie qui n’est évidemment pas celle du réacteur mais dans des conditions suffisamment pertinentes pour apporter des éléments d’information importants. Ils permettent, de plus, de se familiariser avec les difficultés liées à la mise en œuvre des sels fondus en conditions dynamiques.
Projet expérimental FFFER (Forced Fluoride Flow for Experimental Research)
Le projet regroupe à la fois des travaux « amont » sur des maquettes hydrauliques, un travail de conception de l’ensemble expérimental qui devra fontionner avec le sel fondu, et tous les travaux de construction. Le sel utilisé est le mélange LiF-NaF-KF. L’installation est constituée des élements indispensables à l’étude du mécanisme de nettoyage par bullage : l’idée de base est de disposer d’une boucle de recirculation rapide du sel (> 0,80 m/s), dans laquelle on injecte de manière continue en un point des bulles d’un gaz neutre (helium ou argon). Ces bulles sont ensuite séparées du liquide au niveau d’un séparateur Liquide/Gaz.
Les informations quantitatives doivent être obtenues par un suivi de l’évolution de la composition de la phase gazeuse en haut de séparateur. Par exemple, si on injecte pendant un certain temps le même gaz neutre (argon) le sel qui peut en contenir un certain taux en solution va finir par se saturer. Le volume en haut du séparateur ne sera aussi consitué que d’argon au bout d’un certain temps. En changeant alors brusquement la nature du gaz injecté (passage à l’helium), le suivi du rapport He/Ar doit nous fournir des informations sur la cinétique d’extraction du gaz dissous dans des conditions d’exploitation données (T, débits sel et gaz, géométrie du séparateur).
Du principe énoncé ci-dessus au montage de l’expérience réelle à partir de zéro, il y a vraiment un très grand pas à franchir (il y en aurait un autre tout aussi important pour passer à une simulation numérique correcte, qui n’est pas prévue pour l’instant).
Le design global de l’installation en cours de construction est le suivant :
La boucle est constituée d'une circulation courte comprenant une partie tubulure munie d’un injecteur de bulles et deux cuves, l'une est destinée à recevoir le circulateur, situé au point haut du circuit, l'autre étant la cuve où s'effectue la séparation entre la phase liquide et la phase gaz. Le détail des couvercles des cuves n’est pas représenté, elles sont munies d’entrées/sortie de gaz, d’entrées de mesures de température et de niveau, et pour le circulateur, du passage de l’axe du rotor. La boucle est séparée du réservoir de sel par deux systèmes distincts. L’un est une vanne de type boisseau sphérique et l’autre un dispositif permettant de former un bouchon de sel solidifié bloquant le passage du liquide. Les deux sont montés sur l’installation, le suivi de leur comportement fait partie des objectifs du projet.
La réalistion mécanique de l’ensemble est faite au laboratoire. L’assemblage de certaines parties est préparé en place, comme le montre la photographie ci-dessous.
Le mélange de sel nécessaire au projet a été fabriqué dans les boîtes à gants du laboratoire sous forme de blocs de 6,5 kg environ (180 kg en tout). Ce sel est à présent dans le réservoir et a déjà permis de tester une partie du fonctionnement du circuit (ensemble réservoir, vanne et « bouchon froid »).
La mise en fonctionnement du circuit complet se fera courant 2013.
Les boîtes à gants
La manipulation des sels fluorés en boîte à gants permet à la fois de répondre aux critères de conservation des composés ainsi qu’aux conditions de protection des expérimentateurs. En effet, les fluorures présentent une certaine toxicité liée aux interférences possibles avec les équilibres de notre système physiologique qui comporte dèjà des ions du même type (Na+, K+, Mg2+, Ca2+ Li+, F-, …) (voir fiche toxicologique n°191 sur le site INRS www.inrs.fr).
Les fluorures sont des composés stables et peu réactifs. Certains cependant, comme KF et ZrF4, sont sensibles à la présence de vapeur d’eau qui conduit à température ambiante à une hydrolyse :
2KF +H2O --> K2O +2 HF
particulièrement néfaste. Cette réaction transforme le composé fluorure en composé oxyde, et implique le risque de devoir gérer la présence de fluorure d’hydrogène HF, corrosif et toxique.
Tous les fluorures que nous utilisons (LiF, KF, NaF, CaF2, ZrF4) sont livrés sous forme de poudre. Les résultats d’analyse reçus à l’achat concernent les polluants intrinsèques au sel (taux d’autres cations métalliques) mais malheureusement pas les effets dûs à un contact plus ou moins prolongé avec l’air durant, la fabrication, le conditionnement ou le stockage. Pour garantir une qualité parfaite des produits, une étape préalable de purification serait en fait nécessaire, assortie d’un contrôle du taux d’oxyde initial et final contenu dans les fluorures. Cette étape, envisageable à terme, n’est actuellement pas implémentée sur nos installations, les poudres sont utilisées après un dégazage sous vide primaire à 300°C et conservées dans les boîtes à gants sous argon purifié. La teneur en vapeur d’eau et en oxygène est contrôlée, les taux d’eau et d’oxygène maintenus sont de l’ordre du ppm (2 ppm pour l’oxygène, moins du ppm pour l’eau). Les boîtes à gants fonctionnent en « mode dépression » entre -15 et -30 mbar ce qui impose une constante surveillance de l’étanchéïté. Cette configuration est la plus adaptée cependant pour assurer en toute circonstance la protection des expérimentateurs.
L’installation utilisée au laboratoire est constituée d’une chaîne de trois boîtes à gants de forme et taille différentes communiquant entre elles. Le schéma ci-dessous montre une vue de dessus de l’ensemble.
La boîte de gauche est munie de balances et d’un mélangeur, c’est la boîte la plus petite mais on peut y stocker des sels sous forme de poudre en quantité ne dépassant pas quelques kilogrammes.
La boîte centrale est équipée d’une enceinte dépassant sous la boîte. Cette cuve de 240 mm de diamètre, visible sur la photographie, est munie d'un four à trois zones de chauffe qui vient se placer autour. La boîte de droite, de grandes dimensions (deux expérimentateurs de chaque côté ne peuvent pas se toucher même en tendant les bras au maximum), a jusqu’ici été utilisée comme zone de stockage de sel sous forme massive, d’usinage et de dégazage de matériaux. Il est prévu d’y insérer deux zones d'expérimentation sur des petites quantités de fluorure liquide.
Quelques exemples d’expérimentations :
- Travaux de mise au point des conditions d’obtention de lingots de fluorure de 7Li avec une forme particulière permettant l’insertion d’un détecteur en leur centre (photo de droite). Les moules utilisés sont en graphite, les essais ont été menés sur du lithium non enrichi (le lithium naturel contient une proportion de 7,5 % de 6Li). L’objectif était d’obtenir une structure compacte et homogène, exempte de porosité. La photographie de gauche montre la stucture de solidification que l’on obtient si l’on ne prend pas de précaution particulière lors de la cristallisation.
- Test d’une vanne à boisseau sphérique montée entre deux réservoirs contenant du LiF-NaF fondu. L’expérience a été montée en collaboration avec J. Etay (SIMAP - Saint Martin d’Hères). L’ensemble vanne et réservoirs, visible sur la photographie de gauche avant sa mise en place dans la boite à gants, a été testé entre 690° et 750°. Ces essais ont été suivis d’étapes de caractérisation microscopique des différents éléments constituant la vanne.
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