1- INTRODUCTION

Un grand nombre d’expériences de physique des particules hors accélérateur est consacré à la détection d’événements très rares. C’est particulièrement le cas de la physique des neutrinos. Le problème commun à toutes ces expériences est d’éviter , ou tout au moins de minimiser les événements de bruit de fond dus aux impuretés radioactives en provenance du détecteur lui-même ou de son blindage. D’autre part les processus de contrôle de l’environnement demandent également des spectromètres gamma à très bas bruit de fond de façon à accroître les sensibilités de mesure. Bien qu’à un stade préliminaire, ces intérêts environnementaux et même industriels peuvent se révéler très prometteurs dans l’avenir. C’est pour répondre à ces demandes qu’un laboratoire de mesures des faibles radioactivités (L.B.A.) a été développé au Laboratoire de Physique Subatomique et de Cosmologie de Grenoble.

2- DESCRIPTION DE L'INSTALLATION

Figure N° 1: Vue éclatée de l’installation.

2-1 Les détecteurs

Deux diodes Germanium hyper pur de type N, fabriquées par Eurisys Mesures, sont utilisées; l’une de 100cm3 de volume (20% d’efficacité relative) est destinée aux mesures de gammas d’énergie comprise entre 30 KeV et 3 MeV; l’autre de faible épaisseur, aux mesures de rayonnements X ou gammas de faible énergie (<100 KeV).

Le tableau N° 1 résume les caractéristiques de ces deux détecteurs.

DÉTECTEUR N° 1

DÉTECTEUR N° 2 (semi-plan )

Diamètre du cristal

51 mm

51 mm

Epaisseur du cristal

50 mm

10 mm

Zone morte

0.5 m

0.5 m

Distance au capot

5 mm

3 mm

Résolution (FWHM)122 KeV

0.85 KeV

0.63 KeV

Résolution (FWHM)1.3 MeV

1.85 KeV

Épaisseur fenêtre d’entrée

1 mm

0.7 mm


Tableau N° 1: Caractéristiques des détecteurs


2-2 Le blindage passif

Chaque détecteur est entouré d’un château de 15 cm d’épaisseur fait de plomb purifié par trois cycles de fusion suivie d’écrémage des impuretés. Le cristal de germanium est séparé de ce plomb par un cylindre de plomb archéologique de 2 cm d’épaisseur. Ce plomb prêté par le C.N.R.S. provient de la cargaison d’un bateau coulé au 3ieme siècle au large de la Bretagne. Il est par conséquent exempt de contamination par 210Pb ( T ½ = 22 ans ), qui, dans le plomb moderne, provoque un rayonnement de bremstrahlung intense par l’intermédiaire de la désintégration b de son descendant (210Bi ).

2-3 Le blindage actif

Les deux détecteurs et leurs blindages sont enfermés dans un cube de 2 m2 de surfaces latérales. Chaque face du cube, à l’exception du sol, est en fait un détecteur à scintillation liquide parallélépipédique de 160 x 190 x 8 cm ,destiné à la détection du rayonnement cosmique. La lumière de scintillation est vue par un seul photomultiplicateur par détecteur. Cette lumière est amenée au photomultiplicateur par deux guides de lumière fluorescents réalisés en N.E. 172 et situés sur deux faces latérales du parallélépipède.

L’ensemble de l’installation est situé au sous-sol du bâtiment principal du laboratoire.

Le blindage apporté ainsi par le bâtiment lui-même correspond à environ 5 m équivalent-eau. Dans ces conditions, la composante nucléonique du rayonnement cosmique est fortement atténuée, au point de devenir inférieure à la production de neutrons par interaction des muons avec le plomb du blindage1. Par contre , la situation en sous-sol du laboratoire impose des précautions supplémentaires vis à vis des émanations de gaz lourds radioactifs tel que 222Rn produit de façon continue par l’Uranium contenu dans les murs. Pour cela l’air du laboratoire est renouvelé en permanence par un apport d’air neuf prélevé en terrasse du bâtiment principal et passant successivement à travers de filtres anti-poussières puis de filtres à haute efficacité. En outre, les parois du laboratoire sont enduites d’une peinture plastique à base de polyuréthane faisant barrage aux émanations de Radon. Moyennant toutes ces précautions, les spectres de bruit de fond enregistrés une journée après la fermeture du château sont exempts des pics caractéristiques des descendants du Radon, à savoir 214Pb et 214Bi.

3- TAUX DE COMPTAGES

3-1 Évolution du bruit de fond résiduel en fonction du blindage

Le tableau N° 2 présente l’évolution du taux de comptage entre 30 KeV et 3 MeV du détecteur 100 cm3 en fonction des différents blindages utilisés. L’influence de l’activation du cuivre par les neutrons d’origine cosmique, ainsi que l’influence de l’utilisation du plomb archéologique comme blindage interne est clairement visible. L’amélioration de 0.2 Hertz apportée par l’utilisation de celui-ci s’explique majoritairement par la suppression du rayonnement de Bremstrahlung induit par le rayonnement b du 210Pb(~100 Bq / Kg pour du plomb courant ).

Géométrie

N ( Hertz )

Cristal nu

200

15 cm Pb + 2 cm Cu OFHC

0.55

15 cm Pb + 2 cm Pb Archéologique

0.33

15 cm Pb + 2 cm Pb Archéologique + Vétos

0.056


Tableau N° 2: Influence du blindage sur le bruit de fond (30 KeV < E < 3 MeV)

Le tableau N° 3 présente les taux de comptages résiduels obtenus entre 30 KeV et 3 MeV avec et sans anti-coincidence, avec les différents détecteurs Veto. La prédominance dans le spectre cosmique des incidences verticales des muons, explique le rôle prépondérant du Veto situé sur le toit du château.

 

Conditions

N ( Hertz )

Efficacité de Rejet ( % )

Sans Veto

0.33

0

Avec Veto ‘toit’

0.21

44

Avec Veto ‘droit’

0.25

28

Avec Veto ‘gauche’

0.31

7

Avec Veto ‘porte’

0.27

21

Avec Veto ‘fond’

0.31

8

Avec tous les Vetos

0.056

S =108



Tableau N° 3: Influence des différents Vetos sur le bruit de fond


La somme des efficacités différente de 100 % reflète la probabilité qu’un muon traverse successivement deux faces du cube.

3-2 Influence de la durée du signal d’anticoincidence

La figure N° 2 montre l’influence de la durée du signal d’anti-coincidence sur le taux de bruit de fond résiduel : la quasi totalité des événements rejetés sont en coincidence prompte avec la détection d’un muon. Notons que sur cette figure, la pente de la courbe entre 2 et 8 msec ainsi que l’origine des temps, n’ont pas de signification physique : ils dépendent tous les deux du temps de mise en forme de l’impulsion .La coincidence prompte entre les muons et la détection dans le Germanium permet d’attribuer le bruit de fond supprimé au rayonnement de bremstrahlung des muons dans le plomb du blindage. Un temps d’anti-coincidence de 30 micro secondes s’avère suffisant dans la plupart des cas. Associé aux 800 Hertz d’événements Veto, il induit un temps mort de 2,5 %. Toutefois un choix de 140 microsecondes de durée d’anti-coincidence permet de réduire sensiblement les quelques pics résiduels associés à la capture de neutrons sur le cristal de Germanium. Exemple: Eg = 65 KeV ( 72Ge (n,g ) ).

Figure N° 2: Influence de la durée du signal veto



3-3 Caractéristiques en énergie du bruit de fond

Le tableau N° 4 présente la répartition en énergie du bruit continu et des pics résiduels. Les taux sont donnés pour le détecteur de 100cm3. Il est à noter que dans la gamme d’énergie comprise entre 30 KeV et 300 KeV, le deuxième détecteur de faible épaisseur, présente le même bruit résiduel que le premier. Pour l’instant, ce résultat reste inexpliqué, il semblerait toutefois indiquer que le bruit de fond résiduel d’une telle installation soit plutôt proportionnel à la surface du détecteur qu’à son volume.

Energie

Bruit de fond continu

coup/KeV/heure

Pics résiduels

Origine

Coups/heure

100

0.26

46.5

210Pb

1.5

200

0.25

72.8

Pb Ka2

1.75

300

0.17

74.8

Pb Ka1

2.5

400

0.17

84.2

Pb Kb1

0.8

500

0.12

511

Annihilation

1.6

600

0.1

1460.8

40K

0.12

1000

0.035

2614.5

208Tl

0.14

2000

0.009

Tableau N° 4: Bruit de fond continu et discret en mode anti-coincidence



4- PERFORMANCES

Le taux minimum de désintégration détectable Dm ( E1 ) est calculé suivant la formule:


e est l’efficacité de détection à l’énergie E1,
Ig l’intensité du pic sélectionné,
W, la résolution du détecteur,
B, le bruit résiduel par KeV à l’énergie considérée,
T, le temps d’acquisition.

Le tableau N° 5 présente la sensibilité obtenue à divers radioisotopes pour un échantillon de 100 grammes mesuré pendant une semaine.

 
Isotope ou Famille
Eg ( KeV )
 
Ig ( % )
 
e( % )
 
Dm (Bq / Kg )
Concentration
( g / g )
232 Th
238
43
5.6
8 E-03
2 E-09
238 U
351
35
3.8
1.3 E-02
1 E-09
40 K
1460
10
0.68
2 E-01
7 E-10
137 Cs
662
85
1.8
1 E-02
3 E-18
60 Co
1173,1332
100
0.85
7 E-03
2 E-19
Tableau N° 5 Sensibilité obtenue avec le détecteur de 100 cm3


5- Limites de détection des produits de fission à vie longue

Parmi tous les déchets nucléaires à vie longue, produits de fission ou d’activation, dont l’activité doit être mesurée avant stockage, se trouvent des isotopes tels que 129I, 93Mo, 99Tc, émetteurs b de très longue période, ne pouvant être identifiés que par leur rayonnement C ou g de faible énergie ( E < 30 KeV ). L’agence de gestion des déchets radioactifs ( ANDRA ) s’est adressée au laboratoire pour essayer d’améliorer les limites de détection de ces isotopes. C’est un des rôles dévolus au détecteur X bas bruit de fond, dont la faible épaisseur permet de limiter la production par effet Compton de bruit de fond de basse énergie en provenance de la source elle-même, tout en permettant, grâce à sa fenêtre mince en aluminium ultra-pur de descendre le seuil de mesure en énergie aux environs de 14 KeV.

La figure N° 3 présente un résultat de mesure de 129I, effectué sur un échantillon prélevé lors d’un contrôle de déchets radioactifs où l’iode est séparé chimiquement des autres produits de fission. Le spectre présenté correspond à une activité de 0,01 Becquerels pour l’échantillon. La limite de détection déduite du spectre, compte tenu du bruit de fond, est de l’ordre du millibecquerel.

6- DISCUSSION

La figure N° 4 présente le rapport des bruits de fond résiduels à Grenoble et au Laboratoire Souterrain de Modane 2, protégé par 4400 mètres équivalent-eau. Le rapport des bruits de fond résiduels varie de 2,1 à 5, de 100 KeV à 2 MeV. Notons toutefois que la mesure de Modane est effectuée avec un détecteur de 207 cm3. Le gain en sensibilité entre un laboratoire souterrain et un laboratoire de surface est donc compris entre 2 et 3 suivant la gamme d’énergie. La sensibilité atteinte avec cette installation, est ainsi suffisante pour effectuer la plupart des analyses de faible activité. La limite inférieure pour les installations de surface restera évidemment l’activation du détecteur et des matériaux avoisinants par les neutrons d’origine cosmogénique.

Figure N° 4: Rapport des bruits de fond entre laboratoires de surface et souterrain


Nous remercions vivement B. Vignon pour l’aide et l’intérêt qu’il a manifesté tout au long du développement de l’installation, A. Menthe pour la conception et la réalisation de la partie mécanique de l’installation et V. Comparat, responsable des activités de valorisation de la recherche au laboratoire.

RÉFÉRENCES

1 - G. Heuser: Nucl. Inst. and Methods. B 58 (1991) p. 78
2 - Y. Bourlat et Al. Nucl. Inst. and Methods in Phys. Res. A 339 (1994) p. 309

Un instrument dédié à la mesure par spectrométrie gamma des très faibles radioactivités

 

Réseau Becquerel pour la mesure de radioactivité

Le Laboratoire de mesure des Basses Activités (LBA) fait partie du Réseau Becquerel,  plateforme nationale d’analyse alternative de la radioactivité de l’Institut National de Physique Nucléaire et de Physique des Particule (IN2P3) du CNRS.

DESCRIPTION

SynoptiqueLBA

Le Laboratoire de mesure des Basses Activités (LBA) est équipé de deux détecteurs Germanium intrinsèques hyperpurs : l'un de 100 cc, l'autre de 122 cc pour les mesures de basses énergie ou des rayonnements X. Ces mesures sont effectuées pour répondre aux besoins propres du laboratoire, mais aussi à des demandes externes.

Les deux détecteurs sont entourés de deux cm de plomb "archéologique" exempt de radioactivité naturelle, puis de 15 cm de plomb ayant subi trois cycles de purifications par fusion suivie d'écrémage. L'ensemble de ces deux détecteurs et de leur blindage est placé au centre d'un cube de deux mètres de côté, chaque face du cube étant constituée d'un détecteur à scintillation liquide. Ces détecteurs jouent le rôle de veto, interdisant l'acquisition de données lors du passage d'un muon cosmique et des éventuels neutrons qu'il aura engendré.

Le local de mesure est situé au sous sol du laboratoire. La protection du site vis à vis d'eventuelles poussières est assurée par un captage en hauteur de l'air de renouvellement suivi d'un filtrage absolu.

L'acquisition de données ainsi que leur exploitation s'effectue sur deux P.C. équipé du logiciel "Interwinner" (ITECH-instruments).

Le LBA bénéficie de l'existence au sein du LPSC d'un laboratoire de chimie chaude, où les échantillons peuvent être conditionnés.

 Protection anti-cosmique et château de plombchâteaux de plomb

PERFORMANCES

Les taux de comptage résiduels sont de 3 coups par minute pour le détecteur de 100 cc et de 1.5 coups par minute pour l'autre , pour une gamme d'énergie allant de 20 à 3000 KeV . Ces taux conduisent aux limites de détection suivantes , calculées pour un échantillon de 100 grammes :

Chaîne de l'Uranium et du Thorium : 0.01 Bq/Kg (soit 1 à 2 parties par milliard)

Radioactivité artificielle : 0.007 Bq/Kg (Cs137 ou Co60)

 

PERSONNES A CONTACTER

  • Olivier Méplan et Mourad Ramdhane
    Tel : 04 76 28 40 57 et 04 76 28 40 27
  • Murielle Heusch
    Tel : 04 76 28 40 23
  • Télécopie LPSC : 04 76 28 40 04
  • e-mail : Cette adresse e-mail est protégée contre les robots spammeurs. Vous devez activer le JavaScript pour la visualiser.